365体育投注

　　近期，365体育投注网格材料化学研究团队设计、合成了一类新型的一种基于环辛四噻吩基的多孔芳香骨架(COTh-PAFs)。在可见光照射下，COTh-PAFs可催化大自然中丰富的水和氧气高效合成过氧化氢(H2O2)，相关研究成果以“Rationally Designed Cyclooctatetrathiophene-based Porous Aromatic Frameworks (COTh-PAFs) for Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production”为题，发表在德国化学会旗舰期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。该成果一经发表，立即引起国内外相关领域的学术同行和媒体大量转发、报道。

　　H2O2是一种绿色氧化剂，在现代社会中得到了广泛的应用。工业上H2O2主要由蒽醌法生产，该法包括加氢、氧化、萃取和循环四个步骤。蒽醌法虽易于批量生产，但仍存在诸多问题：一是反应条件极为苛刻，能耗极大；二是氢气和氧气混合气的使用存在安全隐患；三是大量排放有毒废弃物会导致环境污染。因此，开发高效的、安全的、环境友好的H2O2生产方法成为亟待解决的问题。以大自然中丰富的水和氧气为原料经光催化合成H2O2是一种高效、安全、绿色的生产方法，最有希望替代传统的蒽醌法。因此，开发高效的光催化剂用于生产H2O2具有重要意义。

　　网格材料化学研究团队选择三苯胺、1,3,5-三苯基苯和2,4,6-三苯基三嗪三种具有不同给电子能力的单体，分别与环辛四噻吩基相结合，构建了三种供-受体(D-A)型COTh-PAFs，通过模型计算，PAF-363的HOMO和LUMO轨道之间明显分离。实验证明，PAF-363电荷分离和转移效率更好，并且展现出更低的激子结合能。在可见光照射下，PAF-363催化产生H2O2的速率为11733 ?mol g-1 h-1(有牺牲剂)和3930 μ mol g-1 h-1(无牺牲剂)，显著高于大多数报道的多孔有机半导体。理论计算表明，PAF-363的电荷转移位置和O2吸附位点都集中在COTh片段上，有利于通过氧还原反应(ORR)生成H2O2。此外，激发态电荷转移的模拟进一步表明，PAF-363可以通过一步两电子ORR更有效地生成H2O2。

　　该成果通讯作者为化学学院陶鑫教授、谭华桥教授和朱广山教授，化学学院博士研究生曹临珠和长春理工大学王聪为共同第一作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金项目的支持。

　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202402095